2016年7月3日日曜日

高濃度セシウムマイクロ粒子が明かす福島第一原発の爆発事故

高濃度セシウムマイクロ粒子(CsMPs)は、福島第一原発(FDNPP)内で発生した溶融炉心とコンクリートの反応(MCCI)について、新たな情報を保持している。爆発で放出された核物質のミクロンスケールでのプロセスを明確にするため、CsMPsに関して、電子顕微鏡技術を利用した系統的な微量分析を実施した。CsMPsの標本は、オートラジオグラフィーと走査型電子顕微鏡(SEM)によって、大熊町の水田土壌と東京杉並で採集された大気中の粒子から発見された。ガンマ放射線測定に続いて、集束イオンビーム装置を用いて、CsMPsを薄片にした。走査透過電子顕微鏡(STEM)が、ナノ分析に用いられた。その大きさ、134Cs137Csの放射能は、 それぞれ0.58-5.3 μm, 0.273-145 Bq, 0.207- 134 Bqであった。すべてのCsMPsは、Fe, Cs, Zn, Sn, Rb, K, Mn, Cl Pbを含む酸化Siで構成されていた。Csの濃度は、Cs2Oとして0.81-36 wt%であった。電子線の回析パターンは、拡散回析が最大であることが明らかになり、これは、アモルファス構造であることを表している。様々なナノ粒子の大きさは2-40 nmと特定され、Ag2Se0.5S0.5の結晶、テルル化銀そしてSnの金属ナノ粒子であった。これは、TeSeのような揮発性核生成物の一部が、Agとともに、大気中のナノ粒子を形成していることを示している。中心には数多くの気泡を存在し、MCCIの際にまき散らされたCO2H2Oが取り込まれた証拠である。CsMPsの表面と内部には、ナノ粒子が凝集した独特の構造が見られた。すでに気体として存在する可溶性Csの急激な混入とデブリから放出された大気中のナノ粒子の取り込みとによって、SiO(g)の凝縮が起こり、粒子が成長した。今後、高濃度セシウムマイクロ粒子(CsMPs)は、低揮発性放射性核種の周辺環境への拡散の、重要な経路の一つになる。


<引用元>
Goldschmidt Conference Abstracts 1253
Cesium-rich micro-particles unveil the explosive events in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

JUNPEI IMOTO 1 , GENKI FURUKI 1 , ASUMI OCHIAI 1 , SHINYA YAMASAKI 2 , KENJI NANBA 3 , TOSHIHIKO OHNUKI 4 , BERND GRAMBOW 5 , RODNEY C. EWING 6 , AND SATOSHI UTSUNOMIYA 1 1 Department of Chemistry, Kyushu University, Motooka 774, Nishi-ku, Fukuoka 819-0395, Japan 2 University of Tsukuba, Ibaraki 305-8577 Japan 3 Fukushima University, Fukushima, 960-1296 Japan 4 Japan Atomic Energy Agency, Ibaraki 319-1195, Japan 5 University of Nantes, Nantes 44307, France 6 Stanford University, Stanford, CA 94305-2115 USA

 Cesium-rich micro-particles (CsMPs) retain novel information on the molten core-concrete interaction (MCCI) that happened inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP). In order to elucidate the micron-scale processes of radionuclides release during the explosion, systematic micro-analyses were completed on the CsMP using a variety of electron microscopy techniques. CsMPs specimens were discovered from paddy soils in Okuma town and in atmospheric particulates collected at Suginami, Tokyo, by using autoradiography and SEM. Subsequent to gamma radioactivity measurement The CsMP was thinned by using a focused ion beam system. STEM was employed for nano-scale analysis. The size, 134Cs and 137Cs radioactivities were determined to be 0.58-5.3 μm, 0.273-145 Bq, 0.207- 134 Bq, respectively. All CsMPs were mainly composed of Si oxide associated with Fe, Cs, Zn, Sn, Rb, K, Mn, Cl and Pb. The Cs concentration ranges from 0.81-36 wt% as Cs2O. The electron diffraction pattern revealed diffused diffraction maxima, indicating the amorphous structure. Various nanoparticles were identified at the size of 2-40 nm; crystalline Ag2Se0.5S0.5, silver telluride and Sn metal nanoparticles, indicating that a part of volatile fission products such as Te and Se associated with Ag to form airborne nanoparticles. Numerous pores were present in the center, which is the evidence of entrapped CO2 and H2O sparged during MCCI. Surface and interior of the CsMPs exhibited unique texture of nanoparticles aggregation. Hence, condensation of SiO(g) proceeded by the immediate incorporation of soluble Cs already present as vapors and entrapment of airborne nanoparticles liberated from the debris as the particle grew. Still, the CsMP is another important route of dispersion of the lowvolatile radionuclides to the surrounding environment.